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化学化工学院孔祥建和龙腊生教授课题组研究成

2018-09-04 20:15 点击:

  利用太阳光驱动CO2还原不仅可降低大气中CO2浓度,而且可以生成重要的化工原料,是缓解气候变暖和开发新能源的理想途径之一。然而如何制备高效光催化剂将CO2高选择性地转化为高附加值的化学产品极具挑战性。课题组巧妙地将具有催化活性的稀土簇合物与光敏配体组装在一起,合成了具有大孔结构的稀土Eu-Ru(phen)3-MOF催化剂,实现了可见光驱动的CO2到甲酸盐的高效选择性转化。研究表明,该材料光催化生成甲酸盐的反应速率可达到321.9 μmol h−1 mmolMOF−1,这是至今为止报道的光催化还原CO2转化为甲酸盐活性最高的MOFs催化剂。原位电子顺磁共振(EPR)结果显示,光照条件下原位生成的双核 Eu2+单元是光催化活性位点。另外,通过超快瞬态光谱和稳态/瞬态荧光光谱数据,并结合密度泛函理论计算(DFT),揭示了光催化反应体系的光生电荷分离与传输机制,解释了光催化反应机理。该工作为设计具有高催化活性的稀土MOFs材料提供了实验参考。

  该项研究工作由博士生闫志浩完成,博士生杜明浩参与部分表征工作;中国科学院大连化学物理研究所金盛烨研究员、刘俊学博士在瞬态光谱表征中给予了支持;我院汪骋教授在数据分析过程中给予大量帮助;理论计算由浙江工业大学庄桂林副教授完成。研究工作得到科技部(项目批准号:2014CB845601)、名仕娱乐官网:国家自然科学基金委(项目批准号:21422106、21673184、21431005、21721001、21390391)、教育部基金会青年教师基金(项目批准号:151013)等资助。